1990年，穆里尼奥开始在葡萄牙的阿马多拉足球俱乐部和塞图巴尔足球俱乐部担任助理教练。由于精通八种语言，穆里尼奥在1992年担任波尔图俱乐部博比·罗布森的翻译。1996年，他跟随罗布森来到西班牙的巴塞罗那队，担任助理教练。在博比·罗布森离开巴塞罗那后，穆里尼奥继续担任新任主帅范加尔的助理教练，直到范加尔下课。在巴塞罗那效力期间，穆里尼奥学习了大量足球知识和先进的战术理念，为他日后的执教生涯打下了坚实的基础。
2000年9月，穆里尼奥正式出任主教练，接替海因克斯成为葡萄牙豪门本菲卡足球俱乐部的主教练，但在仅仅执教本菲卡9场联赛之后，穆里尼奥就因与新任主席及董事会意见不合而辞职。随后穆里尼奥接手执教小俱乐部莱纳足球俱乐部，并帮助球队取得历史性的联赛第五名。
波尔图的崛起：巨龙腾飞
黑马：穆里尼奥2004年夺得欧冠冠军
2002年1月23日，穆里尼奥出任波尔图足球俱乐部主教练，首个赛季穆里尼奥就率领波尔图夺得葡萄牙足球超级联赛冠军、葡萄牙杯冠军和欧洲联盟杯冠军。
次年，波尔图再次夺得联赛冠军。2003/2004赛季欧冠联赛，四分之一决赛中，穆里尼奥率领波尔图两回合3比2战胜曼联晋级。半决赛中，波尔图两回合1比0战胜拉科鲁尼亚，晋级决赛。2004年5月27日的欧冠决赛中，波尔图3比0战胜摩纳哥夺冠，这也是波尔图俱乐部历史上第二个欧冠冠军。
切尔西：铁血蓝军
颠覆秩序：穆里尼奥在 2005 年捧起英超冠军奖杯
2004年6月2日，穆里尼奥正式接任英超球队切尔西足球俱乐部主教练。当时，曼联和阿森纳是英超联赛最强的两支球队。穆里尼奥一上任就扭转了局势。2004/05赛季，切尔西在首场联赛中以1：0战胜曼联，率领切尔西夺得了当赛季的英超联赛冠军。这也是切尔西50年来首次夺得联赛冠军，成功打破了曼联和阿森纳对英超联赛的长期垄断。全赛季38场29胜8平1负，狂砍95分，仅失15球，创下了英格兰顶级联赛冠军的最高得分纪录和英格兰顶级联赛最少失球纪录。当赛季的欧冠半决赛，切尔西0-1不敌利物浦，遗憾止步于决赛。
2005/06赛季，穆里尼奥率领切尔西在联赛开局两个月内就超越了其他英超劲敌。第37轮，切尔西主场3-0战胜曼联，从而提前两轮夺得英超冠军。穆里尼奥完成英超两连冠，超越温格从未卫冕英超冠军的历史记录。穆里尼奥还当选英超赛季最佳主帅。此后，英国人经常将他与曼联主帅弗格森相提并论。欧冠1/4决赛，切尔西两回合2-3不敌巴萨，无缘八强。
2006/07赛季，穆里尼奥率领切尔西以1比0战胜曼联，夺得足总杯决赛冠军，夺得他来到英格兰执教以来的首个足总杯冠军。欧冠半决赛，切尔西两回合1比1战平利物浦，并在点球大战中落败。穆里尼奥的蓝军再次无缘欧冠决赛。
2007年9月19日，切尔西在欧冠小组赛中1比1战平罗森博格，成为穆里尼奥下课的导火索，20日，切尔西官方宣布与穆里尼奥和平解除合同。
2004年至2007年，穆里尼奥三年内为切尔西带来了两次英超联赛冠军、一次足总杯冠军、两次联赛杯冠军和一次社区盾杯冠军。
伟大的国际时代：欧洲处于领先地位
统治地位：穆里尼奥在 2010 年赢得三冠王
2008年6月2日，经过近一年的休整，穆里尼奥正式接替曼奇尼出任意甲豪门国际米兰新任主教练意大利足球教练排名，双方签订了一份为期3年、年薪900万欧元的合同，穆里尼奥成为意甲历史上薪酬最高的主教练，也是当时意甲唯一的外籍教练。
2008/09赛季，穆里尼奥率领国际米兰在意大利超级杯决赛中点球击败罗马队，迅速夺得俱乐部首个冠军，并夺得俱乐部历史上第17个意甲联赛冠军。
2009/10赛季，穆里尼奥率领国际米兰夺得意甲联赛冠军和意大利杯冠军。在欧冠赛场上，穆里尼奥率领国际米兰大放异彩，在1/4决赛中以3：1总比分战胜英超旧主切尔西，在1/4决赛中以2：0总比分战胜俄超莫斯科中央陆军。在半决赛中，面对卫冕冠军巴塞罗那，穆里尼奥在主场以3：1的比分逆转取胜。第二轮，在大部分时间只剩下十名球员的诺坎普球场，他以3：2的总比分成功淘汰巴塞罗那，率领国际米兰时隔38年再次挺进欧冠决赛。2010年5月22日的欧冠决赛中，国际米兰2：0战胜拜仁慕尼黑夺冠，国际米兰成为意大利历史上第一支三冠王球队。 穆里尼奥还当选了意大利足协评选的赛季意甲最佳主教练，赛季结束后穆里尼奥宣布退役，告别国际米兰。
皇家马德里：银河队长
击败梦之队：穆里尼奥夺得2012年西甲联赛冠军
2010年5月29日，皇家马德里足球俱乐部正式宣布穆里尼奥出任球队新任主教练。2010/11赛季，穆里尼奥担任皇马主教练的第一个赛季，球队在各条战线上被巴萨全面压制，联赛亚军，在欧冠联赛半决赛中也被巴萨淘汰。不过，皇马在西班牙国王杯决赛中以1:0战胜巴萨，夺得了珍贵的冠军。
2011/12赛季，皇马虽然在国王杯四分之一决赛中被巴塞罗那淘汰，在欧冠半决赛中点球不敌拜仁慕尼黑，但球队在联赛中表现出色，迅速占据积分榜榜首意大利足球教练排名，并逐渐拉开与排名第二的巴塞罗那的积分差距。2012年5月2日意大利足球教练排名，穆里尼奥率领皇马提前两轮夺得2011/12赛季西甲联赛冠军。同年夺得西班牙超级杯后，穆里尼奥创纪录地完成了葡萄牙、英国、意大利和西班牙本土赛事的“大满贯”（即顶级联赛、本土杯赛和国内超级杯冠军）。
2012/13赛季，穆里尼奥因更衣室和竞技状态问题与队长卡西利亚斯产生分歧，将后者降级为替补。加之队内西班牙和葡萄牙球员的分裂，导致球队内部出现分裂。皇马在联赛和国王杯决赛中分别负于巴塞罗那和马德里竞技，屈居亚军。欧冠赛场上，他们又在半决赛中不敌多特蒙德。赛季四大冠军均未夺。2013年5月21日，皇马官方宣布与穆里尼奥解约，穆里尼奥在赛季结束后离职。
重返切尔西：蓝军重获新生
2013年6月3日，切尔西足球俱乐部官方宣布，穆里尼奥重返切尔西担任球队主教练，双方签订为期4年的合同。
2013/14赛季，穆里尼奥率领切尔西夺得英超第三名。足总杯1/4决赛，切尔西0-2不敌曼城，惨遭淘汰。欧冠1/4决赛首回合，切尔西客场1-3不敌巴黎圣日耳曼。次回合，穆里尼奥率领切尔西2-0取胜，逆转晋级半决赛。半决赛，切尔西两回合1-3不敌马竞，最终无缘决赛。
14-15赛季，穆里尼奥再次率领切尔西夺得英超联赛和联赛杯的双冠军，这也让俱乐部老板阿布拉莫维奇感到满意。
2015年8月8日，切尔西官网宣布与主教练穆里尼奥完成续约，新合同将持续到2019年6月。完成续约之后，穆里尼奥的年薪将高达750万英镑，而这份合同的总价值高达3000万英镑。
2015年12月17日晚，切尔西官方宣布解职主教练穆里尼奥，这是他第二次被切尔西解雇。15-16赛季，切尔西联赛开局不佳，前16场仅取得4胜3平9负的成绩，排名第16位，距离降级区仅差1分，距离榜首莱斯特城更是有20分的差距。不仅卫冕无望，晋级前四的希望也微乎其微。糟糕的战绩最终导致穆里尼奥下课。
三次大满贯：2017年穆里尼奥率队夺得欧洲联盟杯
2016年5月27日，曼联官方宣布葡萄牙籍主教练穆里尼奥入主老特拉福德，他成为继莫耶斯、范加尔之后，曼联在弗格森退休后任命的第三位主教练。
2016年7月16日，热身赛中，曼联2比0战胜维冈竞技，这是穆里尼奥作为曼联主帅的首场比赛。8月7日，穆里尼奥率领曼联在新温布利球场击败莱斯特城，夺得英格兰社区盾杯冠军。11月，穆里尼奥因“不当言论”和“过激行为”被英格兰足协停赛并两次罚款。2017年2月27日，穆里尼奥率领曼联在英格兰联赛杯决赛中3比2战胜南安普顿，夺得冠军。3月19日，穆里尼奥率领曼联在联赛中3比1战胜米德尔斯堡，这场胜利使曼联成为英超历史上第一支取得600场胜利的球队。5月21日，穆里尼奥率领曼联在联盟杯决赛中2比0战胜阿贾克斯，夺得冠军。
奖项
▪ 2018年瓦斯科达伽马奖（最佳先锋奖）（获奖者）
▪ 2017年英格兰联赛杯冠军 (冠军)
▪ 2017年欧洲联盟杯冠军 (冠军)
▪ 2017年国际足联年度最佳教练（提名）
▪ 2016年英格兰社区盾杯冠军（冠军）
▪ 2015年英格兰联赛杯冠军 (冠军)
▪ 2015年英超联赛冠军 (获胜者)
▪ 2012年西班牙足球甲级联赛冠军（冠军）
▪ 2012年西班牙超级杯冠军（获胜者）
▪ 2011年西班牙国王杯冠军（获胜者）
▪ 2010年欧洲冠军联赛冠军（获胜者）
▪ 2010年意大利杯冠军（获胜者）
▪ 2010年意大利足球甲级联赛冠军（冠军）
▪ 2009年意大利足球甲级联赛冠军（冠军）
▪ 2008年意大利超级杯冠军（获胜者）
▪ 2007年英格兰联赛杯冠军（冠军）
▪ 2007年英格兰足总杯冠军（冠军）
▪ 2006年英超联赛冠军（获胜者）
▪ 2005年英格兰社区盾杯冠军（冠军）
▪ 2005年英格兰联赛杯冠军（冠军）
▪ 2005年英超联赛冠军（获胜者）
▪ 2004年葡萄牙超级杯冠军（冠军）
▪ 2004年欧洲冠军联赛冠军（获胜者）
▪ 2004年葡萄牙足球超级联赛冠军（优胜者）
▪ 2003年葡萄牙杯冠军（获胜者）
▪ 2003年葡萄牙足球超级联赛冠军（优胜者）
▪ 2003年欧洲联盟杯冠军（冠军）
个人荣誉
▪ 2012 年 IFFHS 世界年度最佳教练（获奖者）
▪ 2012西甲赛季最佳教练（获奖）
▪ 2011西甲赛季最佳教练（获奖）
▪ 2010年意大利足球年度最佳教练（金椅奖）（获奖者）
▪ 2010 年国际足联金球奖年度最佳教练（获奖者）
▪ 2010年英格兰联赛经理协会名人堂（获奖）
▪ 2010 年 IFFHS 世界年度最佳教练（获奖者）
▪ 2010 年欧足联年度最佳教练（获奖者）
▪ 2010年意甲最佳教练奥斯卡奖（获奖者）
▪ 2009年意甲最佳教练奥斯卡奖（获奖者）
▪ 2006 年英格兰教练协会年度最佳教练（获奖者）
▪ 2006英超联赛官方赛季最佳教练（获奖）
▪ 2005英超联赛官方赛季最佳教练（获奖）
▪ 2005年IFFHS世界年度最佳教练（获奖）
▪ 2005 年 BBC 年度最佳教练（获奖者）
▪ 2005 年欧足联年度最佳教练（获奖者）
▪ 2004年IFFHS世界年度最佳教练（获奖）
▪ 2004 年欧足联年度最佳教练（获奖者）
▪ 2004葡超联赛赛季最佳教练（获奖）
▪ 2003 年欧足联年度最佳教练（获奖者）
▪ 2003年葡超联赛赛季最佳教练（获奖）
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